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El cambio climático es un problema ambiental global. El principal factor que contribuye al cambio climático es la quema excesiva de combustibles fósiles. Estos producen dióxido de carbono (CO2), un gas de efecto invernadero que contribuye al calentamiento global. Ante esta situación, los gobiernos de todo el mundo están desarrollando políticas para limitar dichas emisiones de carbono. Sin embargo, simplemente reducir las emisiones de carbono puede no ser suficiente. También es necesario controlar las emisiones de dióxido de carbono.
En este sentido, los científicos proponen la conversión química del dióxido de carbono en compuestos de valor añadido como el metanol y el ácido fórmico (HCOOH). Para producir este último, se requiere una fuente de iones hidruro (H-), que equivalen a un protón y dos electrones. Por ejemplo, el par redox de nicotinamida adenina dinucleótido (NAD+/NADH) es un generador y reservorio de hidruro (H-) en los sistemas biológicos.
En este contexto, un equipo de investigadores liderado por el profesor Hitoshi Tamiaki de la Universidad de Ritsumeikan, Japón, desarrolló un nuevo método químico que utiliza complejos NAD+/NADH similares al rutenio para reducir el CO2 a HCOOH. Los resultados de su estudio se publicaron en la revista ChemSusChem el 13 de enero de 2023.
El profesor Tamiaki explica la motivación de su investigación. «Recientemente se demostró que el complejo de rutenio con el modelo NAD+, [Ru(bpy)2(pbn)](PF6)2, experimenta una reducción fotoquímica de dos electrones. Esto dio lugar al complejo correspondiente de tipo NADH, [Ru(bpy)2(pbnHH)](PF6)2, en presencia de trietanolamina en acetonitrilo (CH3CN) bajo luz visible», afirmó.
Además, al burbujear CO2 en una solución de [Ru(bpy)2(pbnHH)]2+ se regenera [Ru(bpy)2(pbn)]2+ y se producen iones formiato (HCOO-). Sin embargo, su velocidad de producción es bastante baja. Por lo tanto, la conversión de H- a CO2 requiere un sistema catalítico mejorado.
Por lo tanto, los investigadores han estudiado diversos reactivos y condiciones de reacción que ayudan a reducir las emisiones de dióxido de carbono. Basándose en estos experimentos, propusieron la reducción de dos electrones inducida por luz del par redox [Ru(bpy)2(pbn)]2+/[Ru(bpy)2(pbnHH)]2+ en presencia de 1,3-dimetil-2-fenil-2,3-dihidro-1H-benzo[d]imidazol (BIH). Además, el agua (H2O) en CH3CN en lugar de trietanolamina mejoró aún más el rendimiento.

Además, los investigadores también estudiaron posibles mecanismos de reacción utilizando técnicas como resonancia magnética nuclear, voltametría cíclica y espectrofotometría UV-visible. Con base en esto, plantearon la hipótesis: Primero, tras la fotoexcitación de [Ru(bpy)2(pbn)]2+, se forma el radical libre [RuIII(bpy)2(pbn•-)]2+*, que sufre la siguiente reducción: BIH Get [RuII(bpy)2(pbn•-)]2+ y BIH•+. Posteriormente, H2O protona el complejo de rutenio para formar [Ru(bpy)2(pbnH•)]2+ y BI•. El producto resultante se desproporciona para formar [Ru(bpy)2(pbnHH)]2+ y regresa a [Ru(bpy)2(pbn)]2+. El primero es luego reducido por BI• para generar [Ru(bpy)(bpy•−)(pbnHH)]+. Este complejo es un catalizador activo que convierte H- en CO2, produciendo HCOO- y ácido fórmico.
Los investigadores demostraron que la reacción propuesta tiene un alto número de conversión (el número de moles de dióxido de carbono convertidos por un mol de catalizador): 63.
Los investigadores están entusiasmados con estos descubrimientos y esperan desarrollar un nuevo método para convertir la energía (luz solar en energía química) y producir nuevos materiales renovables.
“Nuestro método también reducirá la cantidad total de dióxido de carbono en la Tierra y ayudará a mantener el ciclo del carbono. Por lo tanto, puede mitigar el calentamiento global futuro”, añadió el profesor Tamiaki. “Además, las nuevas tecnologías de transporte de hidruros orgánicos nos proporcionarán compuestos de incalculable valor”.
Información adicional: Yusuke Kinoshita et al., Transferencia de hidruro orgánico inducida por la luz al CO2** mediada por complejos de rutenio como modelos para pares redox NAD+/NADH, ChemSusChem (2023). DOI: 10.1002/cssc.202300032

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